近日，南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院聶越峰教授課題組與張勇教授課題組合作，通過創(chuàng)新性設計在鐵電氧化物薄膜中制備出微米尺度的極化拓撲結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了從圓偏振光到倍頻渦旋光場的非線性轉(zhuǎn)換與動態(tài)調(diào)制。該研究為多維光場調(diào)控提供了新的材料設計方法和平臺，在高速、大容量光通信等領(lǐng)域有潛在的應用價值。相關(guān)成果以“Ferro electric topologies in BaTiO3 nanomembranes for light field manipulation”為題發(fā)表在Nature Nanotechnology期刊。

鐵電氧化物中的鐵電疇結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出豐富的拓撲構(gòu)型，納米尺度上穩(wěn)定且可被外場調(diào)控，在高速、低功耗、高密度非易失性存儲以及太赫茲光的吸收方面有重要的研究進展。通過系統(tǒng)分析，研究團隊創(chuàng)新性提出，利用極化拓撲結(jié)構(gòu)的空間偶極排布和材料的非線性光學特性，可實現(xiàn)空間電磁場的相位調(diào)控，進而操縱光的軌道角動量（OAM），如圖1a所示。由于OAM為信息編碼提供了除傳統(tǒng)的振幅、相位和頻率之外的額外自由度，這種利用極化拓撲設計和操縱OAM的能力有望用于高速、高容量光通信的應用與開發(fā)。

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圖1.極化拓撲結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑與光場調(diào)控示意圖。(a)極化拓撲疇調(diào)控渦旋光場的示意圖。(b-d)穹頂狀三維結(jié)構(gòu)形變的產(chǎn)生機理與晶格畸變誘導撓曲電場的原理示意圖。(e)結(jié)構(gòu)形變誘導鐵電極化的相場模擬。

然而，常見的鐵電極化拓撲結(jié)構(gòu)在空間上被限制在納米尺度，與激光模式存在顯著的尺寸不匹配，無法直接應用于光場調(diào)控。如何在鐵電氧化物中設計特定拓撲結(jié)構(gòu)和尺寸的極化織構(gòu)，以與激光模式兼容，面臨重大的挑戰(zhàn)。為解決上述問題，研究團隊創(chuàng)新性提出一種利用三維形變來構(gòu)筑更大尺寸（微米）的極化拓撲結(jié)構(gòu)的新思路。通過在一種柔性的鐵電薄膜中引入鼓包結(jié)構(gòu)，利用晶格畸變產(chǎn)生徑向撓曲電場，進而誘導形成中心匯聚型的拓撲微疇結(jié)構(gòu)（圖1b-1e）。在實驗中，該團隊制備了具有雙層不同應變狀態(tài)的鈦酸鋇（BaTiO3）自支撐薄膜，這種可彎曲的柔性薄膜在釋放應力的過程中，自發(fā)形成了鼓包結(jié)構(gòu)，從而獲得了微米尺寸的中心匯聚型拓撲疇（圖2）。

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圖2.微米尺寸極化拓撲結(jié)構(gòu)的制備與表征。(a-c)自支撐薄膜的轉(zhuǎn)移集成過程：利用生長轉(zhuǎn)移技術(shù)，通過雙層應變弛豫形成鼓包中間態(tài)，撓曲電場誘導獲得極化拓撲結(jié)構(gòu)，再平鋪至目標基底上進行集成。(d-e)壓電力顯微鏡（PFM）和二次諧波（SHG）表征顯示中心匯聚型極化拓撲結(jié)構(gòu)。

進一步，該團隊利用上述設計的極化拓撲疇結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了非線性光學自旋-軌道角動量轉(zhuǎn)換，演示了軌道角動量為零（ℓω=0）圓偏振基頻光（σω,ℓω=0）到倍頻角動量渦旋光場（σ2ω=±σω，ℓ2ω=±σω）的轉(zhuǎn)換（圖3）。此外，研究團隊還通過變溫或施加外電場的方式對拓撲極化結(jié)構(gòu)進行可逆調(diào)控，實現(xiàn)了對空間光場的動態(tài)調(diào)控，展示了極化拓撲結(jié)構(gòu)在動態(tài)光場調(diào)控和光通信方面的應用前景。

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圖3.基于中心匯聚型極化拓撲疇的渦旋光場調(diào)控。(a)光物質(zhì)相互作用幾何的圖示。(b)通過光學自旋-軌道相互作用產(chǎn)生的倍頻渦旋光束的實驗（第一行）和模擬（第二行）強度分布。(c)渦旋光場對應拓撲荷的表征。

綜上，該工作提出了一種利用三維結(jié)構(gòu)形變構(gòu)建拓撲疇結(jié)構(gòu)的創(chuàng)新方法，并展示了極化拓撲疇結(jié)構(gòu)在空間渦旋光場調(diào)控的應用前景。利用自支撐鐵電薄膜構(gòu)筑極化拓撲結(jié)構(gòu)用于光場操控還具有以下獨特的優(yōu)勢：1）可制備超薄光子器件：自支撐鐵電薄膜可實現(xiàn)納米厚度的極化拓撲結(jié)構(gòu)；2）可轉(zhuǎn)移集成：自支撐薄膜可以在室溫下自由轉(zhuǎn)移到包括半導體的任意基底上，是片上光子集成的理想選擇；3）可快速電場調(diào)制：單個鐵電極化狀態(tài)的翻轉(zhuǎn)可在納秒時間內(nèi)實現(xiàn)，通過電路結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，有望實現(xiàn)極化拓撲結(jié)構(gòu)及光場的超快調(diào)制；4）可實現(xiàn)全光調(diào)制：實驗中已展示熱場對極化拓撲結(jié)構(gòu)的可逆調(diào)制，有望通過激光脈沖的熱效應實現(xiàn)全光高速渦旋光場調(diào)制；5）有豐富拓撲構(gòu)型：配合構(gòu)筑方式及電極結(jié)構(gòu)的設計，獲得具有不同拓撲荷（極化矢量的旋轉(zhuǎn)特性）的極化結(jié)構(gòu)，可實現(xiàn)具有不同軌道角動量的光場調(diào)制。該研究初步展示了極化拓撲結(jié)構(gòu)在渦旋光場調(diào)控中的應用潛力，其進一步拓展有望推動下一代高速、高容量光通信技術(shù)的發(fā)展。

南京大學現(xiàn)代工程與應用科學學院博士后孫浩瀅、博士后陳鵬程、博士生茆偉以及北京理工大學博士生郭常青為該論文的共同第一作者，張勇教授與聶越峰教授為論文的通訊作者。北京理工大學黃厚兵教授以及華威大學王鵬教授為本工作提供了重要的理論與電鏡支持。該工作也得到了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、教育部“長江學者獎勵計劃”以及博士后創(chuàng)新人才支持計劃等項目的資助。此外，南京大學固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室、人工微結(jié)構(gòu)科學與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心以及江蘇省功能材料設計原理與應用技術(shù)重點實驗室及江蘇省物理科學研究中心對該研究也給予了重要支持。

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