中國科大周蒙教授課題組與美國卡耐基梅隆大學金榮超教授課題組合作，揭示了一維生長納米結構',this.id)" style="cursor:pointer;border-bottom: 1px solid #FA891B;" id="rlt_1">金屬納米結構光學性質的演化。研究成果以“Evolution of coherent vibrations in atomically precise gold quantum rods with periodic elongation”為題，于6月11日在《科學進展》上發(fā)表。

納米材料的激發(fā)態(tài)振動行為反映其力學與光學特性。傳統(tǒng)金納米棒的振動模式包括縱向和橫向兩類，振動頻率與結構尺寸密切相關。然而，當尺寸縮小至原子級別（<2nm）時，傳統(tǒng)彈性理論對其振動行為的描述面臨挑戰(zhàn)，尤其是電子結構、表面應力與配體耦合等因素在此尺度下更為顯著。

本研究選取了一系列徑向尺寸一致（3.15Å）、長度逐步增長的棒狀金納米團簇，并通過紫外-可見-近紅外吸收光譜確認其具有共通的~400nm吸收峰與可調的近紅外吸收特征（圖1），體現(xiàn)出其各向異性電子結構。

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圖1.一維生長金納米結構的穩(wěn)態(tài)光譜

利用飛秒時間分辨瞬態(tài)吸收光譜，研究團隊系統(tǒng)揭示了該系列金棒的激發(fā)態(tài)動力學過程。結果顯示，所有體系在400nm激發(fā)下均出現(xiàn)快速的系間竄越（ISC）過程，且其速率隨棒長增加而加快。更為重要的是，在帶邊激發(fā)條件下觀測到清晰的相干振蕩信號（圖2）。頻譜分析表明，這些相干振動主要包含兩種模式：其一為與棒長呈線性關系的縱向振動，其二為與長度無關的橫向振動。

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圖2.棒狀金納米團簇的相干振蕩現(xiàn)象。

該系列棒狀金納米團簇的縱向振動頻率相較于經典彈性模型表現(xiàn)出顯著偏離，打破了頻率與1/L成正比的線性關系（其中L為納米棒的長度）。進一步的理論計算模擬了Au42至Au114的拉曼振動模式，結果與實驗中獲得的主振動頻率（約1.7THz和2.6–2.9THz）高度吻合，驗證了實驗觀測的可重復性。本工作系統(tǒng)揭示了原子級結構精確可調的金納米棒中相干振動的起源與演化規(guī)律，為深入理解低維金屬材料中的光-聲相互作用奠定了基礎。相關研究成果對相干振動的調控、能量傳輸及納米光電子器件的設計具有重要參考價值。

中國科大張偉特任副研究員為論文第一作者，中國科大周蒙教授、孔潔特任副研究員和卡耐基梅隆大學金榮超教授為該論文的通訊作者。該研究工作得到了中國科學院、國家自然科學基金委及中國科學技術大學相關項目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1126/sciadv.adx2781