西湖大學(xué)實現(xiàn)低閾值、長壽命的無鉛鈣鈦礦激光器

近期，西湖大學(xué)工學(xué)院、未來產(chǎn)業(yè)研究中心師恩政團隊提出雙氧化抑制策略實現(xiàn)低閾值、長壽命的無鉛鈣鈦礦納米激光器。相關(guān)工作以“Dual oxidation suppression in lead-free perovskites for low-threshold and long-lifespan lasing”為題發(fā)表于Advanced Materials。 oIR%{`3"I  
鹵素鈣鈦礦因其優(yōu)異的光電特性、直接帶隙特性、晶格常數(shù)與帶隙高度可調(diào)性以及低成本加工優(yōu)勢，被視為新一代半導(dǎo)體激光器的理想候選材料。相較于三維鈣鈦礦，二維鈣鈦礦展現(xiàn)出更優(yōu)的穩(wěn)定性、更低的表面缺陷濃度及獨特的本征量子阱結(jié)構(gòu)。通過調(diào)控二維Ruddlesden-Popper（RP）相鈣鈦礦（化學(xué)式L2An-1MnX3n+1，其中L為間隔有機陽離子，A為小陽離子，M為金屬陽離子，X為鹵素陰離子，n代表單層鈣鈦礦中金屬鹵素八面體層數(shù)）的層數(shù)n，可實現(xiàn)激光發(fā)射波長的寬范圍調(diào)控。與鉛基鈣鈦礦相比，二維錫基鈣鈦礦不僅毒性更低、帶隙更小，在開發(fā)無鉛紅/近紅外激光器方面更具獨特優(yōu)勢。團隊前期研究發(fā)現(xiàn)，二維錫基鈣鈦礦比相應(yīng)的鉛基鈣鈦礦更易實現(xiàn)光泵浦激光，但其易氧化特性與快速結(jié)晶過程對材料本征性質(zhì)及激光器件壽命構(gòu)成嚴峻挑戰(zhàn)。盡管已有研究通過缺陷控制與結(jié)晶動力學(xué)調(diào)控改善了多晶薄膜性能，然而對于無需外部光柵或布拉格反射鏡的納米激光器所需的高質(zhì)量單晶材料，抑制Sn2+氧化的有效策略仍存在不足，且對激光發(fā)射穩(wěn)定性的認知亟待深化。 [~r$US  
針對上述挑戰(zhàn)，師恩政團隊通過引入電子給體分子縮二脲（biuret）并結(jié)合無氧環(huán)境下的兩步生長策略，成功抑制了Sn2+氧化并制備出大尺寸二維錫基鈣鈦礦單晶。基于該材料的光泵浦納米激光器展現(xiàn)出優(yōu)異性能：(PEA)2MASn2I7的激光閾值低至0.88 μJ/cm2，比已報道的二維錫基鈣鈦礦納米激光器降低約一個數(shù)量級。本研究首次系統(tǒng)揭示了二維錫基鈣鈦礦的熒光與激光的穩(wěn)定機制，發(fā)現(xiàn)其光穩(wěn)定性與激光穩(wěn)定性均顯著優(yōu)于二維鉛基鈣鈦礦。在1.1倍激光閾值功率持續(xù)激發(fā)下，(PEA)2MA2Sn3I10的激光強度提升超300%，而鉛基同類材料(PEA)2MA2Pb3I10則衰減至80%。 sVl:EVv