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中國科大在機器學習勢能面方法上取得新進展

發(fā)布：cyqdesign 2021-10-12 23:13 閱讀：2749

近期，中國科大學蔣彬教授課題組在發(fā)展高精度機器學習方法上取得新進展，最新成果以“Physically Motivated Recursively Embedded Atom Neural Networks: Incorporating Local Completeness and Nonlocality”為題發(fā)表于《物理評論快報》(Physical Review Letters) 上。原子模擬可以幫助我們在微觀層面理解分子光譜、反應動力學和能量/電荷轉(zhuǎn)移過程。發(fā)展精確且高效的勢能面對于模擬這些過程至關(guān)重要。近年來，隨著機器學習技術(shù)的發(fā)展，原子神經(jīng)網(wǎng)絡框架已經(jīng)成為構(gòu)建勢函數(shù)的常用方法。在這個框架下，體系總能量可以拆分為每個原子能量之和，原子能量被認為是原子局部化學環(huán)境的函數(shù)，長期以來人們都認為基于三體的描述符已經(jīng)足夠描述局部的原子化學環(huán)境。但近期有工作發(fā)現(xiàn)這些基于三體甚至四體相互作用的描述符會導致一些非物理的原子能量簡并，不能完備的描述局部化學環(huán)境。這會使得目前絕大多數(shù)原子型神經(jīng)網(wǎng)絡勢能面的訓練會受到這種簡并扭曲構(gòu)型空間的影響，難以進一步提高精度。

蔣彬教授課題組長期致力于發(fā)展高精度機器學習勢能面方法，受量子化學中原子軌道組合為分子軌道的方式啟發(fā)，研究團隊改進了前期發(fā)展的嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡方法（J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4962），使得嵌入電荷密度描述符中的軌道系數(shù)變?yōu)榛瘜W環(huán)境依賴，以遞歸的通過更新嵌入電荷密度描述符實現(xiàn)，提出遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡方法（圖1）。有趣的是，這種神經(jīng)網(wǎng)絡方式與物理上不太直觀的消息傳遞神經(jīng)網(wǎng)絡形式本質(zhì)上相同。研究團隊進一步證明可以通過遞歸更新軌道系數(shù)的形式來引入更多體相互作用，推導出完備的描述一個局部化學環(huán)境，確定迭代次數(shù)（消息傳遞的次數(shù)）與近鄰原子數(shù)之間的關(guān)系。該方法無需顯式計算高階相互作用，極大的簡化了計算，并從多體相互作用的角度解釋了消息傳遞型神經(jīng)網(wǎng)絡的優(yōu)越性。通過在甲烷和體相水這些體系上數(shù)值測試結(jié)果顯示，遞歸嵌入神經(jīng)網(wǎng)絡在準確性上明顯優(yōu)于現(xiàn)有機器學習模型（圖2），驗證了這個新模型的局部完備性和非局域性。該研究提出一個通用的策略可以很容易地改進現(xiàn)有的機器學習勢能面框架以包括更復雜的多體相互作用描述符，而無需改變其原始的基本結(jié)構(gòu)，這將為開發(fā)更準確、更高效的機器學習模型提供一個新的思路。

圖1：(a)遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡模型的示意圖顯示了密度描述符是如何遞歸嵌入的；(b)以CH4為例展示了如何通過兩次迭代實現(xiàn)以C為中心的完備五體相互作用；(c)圖示說明每次迭代三體項的數(shù)量如何增加。

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