近期，中國科大學(xué)蔣彬教授課題組在發(fā)展高精度機(jī)器學(xué)習(xí)方法上取得新進(jìn)展，最新成果以“Physically Motivated Recursively Embedded Atom Neural Networks: Incorporating Local Completeness and Nonlocality”為題發(fā)表于《物理評論快報》(Physical Review Letters) 上。原子模擬可以幫助我們在微觀層面理解分子光譜、反應(yīng)動力學(xué)和能量/電荷轉(zhuǎn)移過程。發(fā)展精確且高效的勢能面對于模擬這些過程至關(guān)重要。近年來，隨著機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)的發(fā)展，原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)框架已經(jīng)成為構(gòu)建勢函數(shù)的常用方法。在這個框架下，體系總能量可以拆分為每個原子能量之和，原子能量被認(rèn)為是原子局部化學(xué)環(huán)境的函數(shù)，長期以來人們都認(rèn)為基于三體的描述符已經(jīng)足夠描述局部的原子化學(xué)環(huán)境。但近期有工作發(fā)現(xiàn)這些基于三體甚至四體相互作用的描述符會導(dǎo)致一些非物理的原子能量簡并，不能完備的描述局部化學(xué)環(huán)境。這會使得目前絕大多數(shù)原子型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢能面的訓(xùn)練會受到這種簡并扭曲構(gòu)型空間的影響，難以進(jìn)一步提高精度。 R~kO5jpW  
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蔣彬教授課題組長期致力于發(fā)展高精度機(jī)器學(xué)習(xí)勢能面方法，受量子化學(xué)中原子軌道組合為分子軌道的方式啟發(fā)，研究團(tuán)隊改進(jìn)了前期發(fā)展的嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法（J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4962），使得嵌入電荷密度描述符中的軌道系數(shù)變?yōu)榛瘜W(xué)環(huán)境依賴，以遞歸的通過更新嵌入電荷密度描述符實(shí)現(xiàn)，提出遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法（圖1）。有趣的是，這種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方式與物理上不太直觀的消息傳遞神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)形式本質(zhì)上相同。研究團(tuán)隊進(jìn)一步證明可以通過遞歸更新軌道系數(shù)的形式來引入更多體相互作用，推導(dǎo)出完備的描述一個局部化學(xué)環(huán)境，確定迭代次數(shù)（消息傳遞的次數(shù)）與近鄰原子數(shù)之間的關(guān)系。該方法無需顯式計算高階相互作用，極大的簡化了計算，并從多體相互作用的角度解釋了消息傳遞型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的優(yōu)越性。通過在甲烷和體相水這些體系上數(shù)值測試結(jié)果顯示，遞歸嵌入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在準(zhǔn)確性上明顯優(yōu)于現(xiàn)有機(jī)器學(xué)習(xí)模型（圖2），驗(yàn)證了這個新模型的局部完備性和非局域性。該研究提出一個通用的策略可以很容易地改進(jìn)現(xiàn)有的機(jī)器學(xué)習(xí)勢能面框架以包括更復(fù)雜的多體相互作用描述符，而無需改變其原始的基本結(jié)構(gòu)，這將為開發(fā)更準(zhǔn)確、更高效的機(jī)器學(xué)習(xí)模型提供一個新的思路。 mn?F;=qE  
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張耀龍為該論文的第一作者，蔣彬教授為通訊作者。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委、安徽量子信息計劃的資助。 L AasmQ  
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