鈣鈦礦太陽能電池效率已超過26.7%，逐漸逼近理論極限，而效率快速發(fā)展離不開表界面的缺陷鈍化特別是低維鈣鈦礦鈍化。在2D鈣鈦礦鈍化過程中，陽離子在熱的作用下易遷移滲透到3D鈣鈦礦內(nèi)部甚至轉(zhuǎn)化為1D相，導(dǎo)致器件不穩(wěn)定。目前，使用大體積陽離子形成低維鈣鈦礦鈍化層的背后機(jī)制以及不同維度鈣鈦礦之間的轉(zhuǎn)化過程尚不明確。

此前，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所高鵬團(tuán)隊(duì)在不同條件下使用同一手性陽離子在3D鈣鈦礦表面形成2D或1D的鈍化層。近日，該團(tuán)隊(duì)在前期成果的基礎(chǔ)上，研究N-甲基-1-萘甲銨（M-NMA⁺）陽離子，分析M-NMA⁺ 的低維鈣鈦礦的形成動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)M-NMA⁺的分子間π–π堆疊及其與產(chǎn)物結(jié)構(gòu)內(nèi)無機(jī)PbI6八面體的氫鍵連接控制低維鈣鈦礦形成。在N,N-二甲基甲酰胺前驅(qū)體溶液中，研究可同時(shí)獲得1D和2D兩種產(chǎn)物。與1D相比，由于M-NMA⁺和N,N-二甲基甲酰胺溶劑之間的強(qiáng)相互作用，2D鈣鈦礦的形成高度依賴異質(zhì)成核。

研究發(fā)現(xiàn)，使用M-NMAI的異丙醇溶液對(duì)3D鈣鈦礦薄膜進(jìn)行處理后，僅在表面形成熱穩(wěn)定的1D相。1D具有比2D更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，M-NMA⁺分子間具有更有利的π–π相互作用、與無機(jī)PbI6八面體更強(qiáng)的氫鍵連接以及更加牢固的鏈狀PbI6八面體無機(jī)骨架。由此產(chǎn)生的1D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)，使鈣鈦礦太陽能電池獲得25.51%的1D鈣鈦礦鈍化效率，提高了未封裝器件在85 °C下的熱穩(wěn)定性。

上述研究加深了科學(xué)家對(duì)低維鈣鈦礦形成動(dòng)力學(xué)的認(rèn)知，揭示了有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦的非典型結(jié)晶動(dòng)力學(xué)，并為制備穩(wěn)定且高效的鈣鈦礦太陽能電池提供了策略。

相關(guān)研究成果以Formation Dynamics of Thermally Stable 1D/3D Perovskite Interfaces for High-Performance Photovoltaics為題，發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202413841