近日，南京理工大學(xué)物理學(xué)院金成教授團(tuán)隊(duì)在利用高次諧波光譜學(xué)技術(shù)表征多色飛秒光時(shí)空特性方面取得最新進(jìn)展，研究成果以“Probing Spatiotemporal Reshaping of Three-Color Laser Waveforms in a Gas Medium via High-Order Harmonic Generation Spectroscopy”為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊ACS Photonics上。

在過去二十年中，激光技術(shù)的進(jìn)步使得光譜能夠?qū)崿F(xiàn)跨越兩個(gè)或更多八度的超寬帶，從而有效地生成任意光學(xué)波形，這一能力為實(shí)現(xiàn)物質(zhì)中超快動(dòng)態(tài)過程的高度控制開辟了新途徑。與紅外和中紅外光譜區(qū)域?qū)掝l帶的少周期激光源相比，多色激光脈沖的合成代表了飛秒激光發(fā)展的下一代技術(shù)。這項(xiàng)技術(shù)主要集中在擴(kuò)展跨越八度的光譜帶寬，并實(shí)現(xiàn)光譜幅度和相位的精確控制。目前，多色激光脈沖合成可以通過多種方法實(shí)現(xiàn)，包括空芯光纖波形合成器、參數(shù)波形合成器、以及二次諧波生成和和頻生成技術(shù)。隨著這些技術(shù)的發(fā)展成熟，合成的多色激光波形已成為多個(gè)研究領(lǐng)域中的強(qiáng)大工具，如阿秒科學(xué)、強(qiáng)場(chǎng)控制過程、分子取向和激光等離子體加速等。在這些應(yīng)用中，了解多色激光波形與介質(zhì)相互作用時(shí)的空間和時(shí)間演化是至關(guān)重要的。如圖1所示，當(dāng)高強(qiáng)度三色激光束進(jìn)入高壓氖氣介質(zhì)時(shí)，由于衍射、離焦、吸收和色散等非線性效應(yīng)，其光學(xué)波形在空間和時(shí)間上都發(fā)生了顯著變化。然而，利用傳統(tǒng)的飛秒脈沖表征技術(shù)，如頻率分辨光學(xué)門控（FROG）和直接電場(chǎng)重建的光譜相位干涉測(cè)量（SPIDER），只適用于激光脈沖空間強(qiáng)度合成后的時(shí)間測(cè)量，并不適用于測(cè)量脈沖的時(shí)空特征。那么如何探測(cè)多色激光脈沖的時(shí)空行為，是一個(gè)開放和具有挑戰(zhàn)性的問題。

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圖1.高強(qiáng)度三色激光脈沖與高壓氖氣之間相互作用的示意圖。

本研究中，團(tuán)隊(duì)提出了一種新思路，即利用高階諧波光譜技術(shù)這種全光學(xué)方案去探測(cè)多色激光脈沖是否在介質(zhì)中發(fā)生了時(shí)空變化。該技術(shù)方案分為三步，如圖2所示，首先，保持信號(hào)和閑置脈沖的時(shí)間延遲不變，僅通過改變泵浦脈沖的時(shí)間延遲來修改輸入場(chǎng)。將輸入場(chǎng)分別與單個(gè)氣體以及宏觀氣體相互作用并產(chǎn)生延遲依賴的高次諧波光譜；接著，進(jìn)行斜率提取，在圖2a、b中，虛線連接了泵浦激光半個(gè)光學(xué)周期內(nèi)的諧波發(fā)射峰值。這些線表示光子能量隨時(shí)間延遲的變化斜率。值得注意的是，從單原子和宏觀光譜中提取的斜率差異顯著。這種差異表明，斜率的變化可以作為診斷工具，用于識(shí)別三色波形在傳播過程中是否發(fā)生了時(shí)空重塑；最后，在圖2c中，通過將從宏觀響應(yīng)中提取的斜率與單原子結(jié)果進(jìn)行比較，以確定三色激光是否發(fā)生了時(shí)空重塑（spatiotemporal reshaping）。團(tuán)隊(duì)提出了一種全光學(xué)方法來獲取在長(zhǎng)氣體介質(zhì)中的多色激光脈沖的復(fù)雜時(shí)空演化的信息，此方可在相關(guān)研究領(lǐng)域中發(fā)揮重要作用。

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圖2.探測(cè)多色激光脈沖時(shí)空形變的流程圖。

南京理工大學(xué)物理學(xué)院博士生張弛為第一作者，金成教授為通訊作者，南京理工大學(xué)為第一完成單位。

該工作得到國家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金、南京理工大學(xué)發(fā)展規(guī)劃處和國際交流合作處的支持。

相關(guān)鏈接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c00556