近日，南京理工大學物理學院金成教授團隊在利用高次諧波光譜學技術表征多色飛秒光時空特性方面取得最新進展，研究成果以“Probing Spatiotemporal Reshaping of Three-Color Laser Waveforms in a Gas Medium via High-Order Harmonic Generation Spectroscopy”為題發(fā)表在國際權威期刊ACS Photonics上。

在過去二十年中，激光技術的進步使得光譜能夠實現(xiàn)跨越兩個或更多八度的超寬帶，從而有效地生成任意光學波形，這一能力為實現(xiàn)物質(zhì)中超快動態(tài)過程的高度控制開辟了新途徑。與紅外和中紅外光譜區(qū)域寬頻帶的少周期激光源相比，多色激光脈沖的合成代表了飛秒激光發(fā)展的下一代技術。這項技術主要集中在擴展跨越八度的光譜帶寬，并實現(xiàn)光譜幅度和相位的精確控制。目前，多色激光脈沖合成可以通過多種方法實現(xiàn)，包括空芯光纖波形合成器、參數(shù)波形合成器、以及二次諧波生成和和頻生成技術。隨著這些技術的發(fā)展成熟，合成的多色激光波形已成為多個研究領域中的強大工具，如阿秒科學、強場控制過程、分子取向和激光等離子體加速等。在這些應用中，了解多色激光波形與介質(zhì)相互作用時的空間和時間演化是至關重要的。如圖1所示，當高強度三色激光束進入高壓氖氣介質(zhì)時，由于衍射、離焦、吸收和色散等非線性效應，其光學波形在空間和時間上都發(fā)生了顯著變化。然而，利用傳統(tǒng)的飛秒脈沖表征技術，如頻率分辨光學門控（FROG）和直接電場重建的光譜相位干涉測量（SPIDER），只適用于激光脈沖空間強度合成后的時間測量，并不適用于測量脈沖的時空特征。那么如何探測多色激光脈沖的時空行為，是一個開放和具有挑戰(zhàn)性的問題。

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圖1.高強度三色激光脈沖與高壓氖氣之間相互作用的示意圖。

本研究中，團隊提出了一種新思路，即利用高階諧波光譜技術這種全光學方案去探測多色激光脈沖是否在介質(zhì)中發(fā)生了時空變化。該技術方案分為三步，如圖2所示，首先，保持信號和閑置脈沖的時間延遲不變，僅通過改變泵浦脈沖的時間延遲來修改輸入場。將輸入場分別與單個氣體以及宏觀氣體相互作用并產(chǎn)生延遲依賴的高次諧波光譜；接著，進行斜率提取，在圖2a、b中，虛線連接了泵浦激光半個光學周期內(nèi)的諧波發(fā)射峰值。這些線表示光子能量隨時間延遲的變化斜率。值得注意的是，從單原子和宏觀光譜中提取的斜率差異顯著。這種差異表明，斜率的變化可以作為診斷工具，用于識別三色波形在傳播過程中是否發(fā)生了時空重塑；最后，在圖2c中，通過將從宏觀響應中提取的斜率與單原子結果進行比較，以確定三色激光是否發(fā)生了時空重塑（spatiotemporal reshaping）。團隊提出了一種全光學方法來獲取在長氣體介質(zhì)中的多色激光脈沖的復雜時空演化的信息，此方可在相關研究領域中發(fā)揮重要作用。

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圖2.探測多色激光脈沖時空形變的流程圖。

南京理工大學物理學院博士生張弛為第一作者，金成教授為通訊作者，南京理工大學為第一完成單位。

該工作得到國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金、南京理工大學發(fā)展規(guī)劃處和國際交流合作處的支持。

相關鏈接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c00556